Обзор эффектов в нецентросимметричных средах. Случай нецентросимметричной среды является наиболее общим при рассмотрении процессов активной спектроскопии. В кристаллах без центра симметрии в интенсивность сигнала активной спектроскопии комбинационного рассеяния АСКР дают вклад как прямые четырёхфотонные процессы, так и каскадные трёхволновые процессы, идущие через промежуточные возбуждённые состояния.
Эти процессы идут на различных нелинейных восприимчивостях на кубической и квадратичной соответственно. Вследствие когерентности рассеяния различные вклады не суммируются, а интерферируют. Поэтому они могут приводить к значительным изменениям спектров АСКР деформации формы линии и появлению дублетной структуры 14 . Детально проанализировано явление интерференции трех- и четырехволнового механизма образования рассеянных волн в работе 15 . В работе 2 получено возбуждение поляритонной волны методом четырехфотонной спектроскопии в кристалле GaP. Был определен показатель преломления и коэффициент затухания для трех частот поляритонной волны.
Однако при расчете коэффициента затухания не учитывались расходимости лучей, немонохроматичность возбуждающих накачек, а также влияние длины взаимодействия на ширину линии рассеяния. Также проводились эксперименты с возбуждением поверхностных поляритонов в кристалле GaP 16 . При каскадном процессе, состоящем из двух трехволновых взаимодействий, сначала возбуждается поляритонное состояние с волновым вектором равным эффективному возбуждающему, которое может распространяться за пределы области возбуждения.
Затем на нём рассеивается пробная волна. В связи с этим генерация сигнала может иметь гораздо большую нелокальность. В работе 17 исследовались пикосекундные поляритонные возбуждения в хлориде аммония. Сначала возбуждался поляритон двумя накачками, а затем пускался пробный луч со сдвигом в пространстве в направлении распространения поляритона и с задержкой во времени.
При этом наблюдалось рассеяние на поляритоне вне области его возбуждения. Это позволило измерить групповую скорость поляритона прямым методом, а не через производную. Также было измерено время жизни возбужденного поляритонного состояния. 2.