Прямое четырёхфотонное взаимодействие. Рассмотрим стоксову компоненту рассеянного излучения рис.14 . Соотношение между частотами для данного случая выполняется в виде 12 где L-частота пробного излучения, подаваемого на образец, s - частота рассеянного на поляритоне излучения.
При этом для наблюдения эффективного прямого процесса должно выполняться условие пространственного синхронизма 13 Приведем выражение для интенсивности сигнальной волны с частотой s 18 , 14 IL, I, I-интенсивность волн с частотами L, и расстройка волновых векторов, l -длина взаимодействия в кристалле. Численный коэффициент, зависящий от симметрии кристалла, здесь и далее опущен. В эффективную кубическую восприимчивость входят кубические восприимчивости прямого и каскадного процессов В свою очередь восприимчивость прямого процесса делится на резонансную и нерезонансную части. В частности, резонансная часть кубической восприимчивости в однорезонансном приближении составляет , 15 где - производная чисто электронной поляризуемости в равновесном положении ядер, N, M - концентрация и масса ядер соответственно.
В последнем выражении, где ph - фононная частота, Г- коэффициент, описывающий затухание полуширина на полувысоте фононной линии рассеяния. Резонансная восприимчивость возрастает при приближении разностной частоты к частоте фонона.
Рис.14. Прямой четырехфотонный процесс. 3. Каскадные трехволновые процессы. В четырехфотонные процессы в нецентросимметричных кристаллах вносят свой вклад каскадные трехволновые процессы рис.15 . В данном случае создается повышенная по сравнению с равновесной населённость поляритонных состояний разогревающими лучами с частотами 1, 2. Каскадному когерентному рассеянию соответствует частное решение неоднородного волнового уравнения, в правой части которого стоит нелинейная поляризация, возбуждённая разогревающими лучами.
Кроме соотношений 12 и 13 , в данном случае необходимо выполнение ещё одного условия пространственного синхронизма 16 Рис.15. Каскадный трехволновый процесс. Такой процесс является когерентным, потому что происходит рассеяние пробной волны непосредственно на возбуждении с волновым вектором. Каскадная восприимчивость третьего порядка когерентного процесса задаётся выражением 17 Знаменатель этого выражения указывает на то, что на интенсивность в выражении 14 влияет еще одна расстройка волновых векторов. Процессы с возбуждением поляритонного состояния и последующего рассеяния на нем происходят как два трехволновых процесса на квадратичной восприимчивости 2 19 . Квадратичная восприимчивость тоже делится на резонансную и нерезонансную части.
Нерезонансная составляющая где - квадратичная поляризуемость, а резонансная составляющая 16 - дипольный момент молекулы.
Вклады от прямого четырехфотонного процесса, идущего на кубической нелинейности, и от двухступенчатых трехволновых процессов могут быть соизмеримы. Используя различия в условиях фазового синхронизма, можно разделять прямые и каскадные процессы. 4.