При низкотемпературном облучении, до 870°С, дозой до 2.1022 делений/см3 заметного изменения в структуре спеченного UO2 не наблюдалось.
Облучение уплотненных, но не спеченных порошков UO2 в твэлах при температурах 300-400°С приводило к спеканию материала.
Размерная стабильность UO2 зависит от температуры в центре сердечника. Если температура в центре сердечников ниже температуры плавления UO2, то возможны высокие степени выгорания ядерного топлива на основе UO2, без заметного распухания и нарушения геометрических размеров.
При испытаниях опытных образцов в реакторных петлях, при выгорании 127 000 Мвт . сутки / т U (~ 15,5 ат.%) увеличение в объеме составляло не более 8%. Верхняя граница скорости распухания до уровня ~ 9 ат.% составляла 0,33% на 1% выгорания. При более высоком выгорании скорость распухания составляла 0,7% на 1 % выгорания.
Значительное снижение распухания достигается при снижении плотности используемого UO2 до 81%. Приведенные величины распухания невелики и свидетельствуют о высокой размерной стабильности керамического диоксида урана, по сравнению с металлическими сплавами урана.
В условиях, когда температура в центре сердечника превышает температуру плавления, объемное распухание возрастает. При расплавлении до 70% поперечного сечения стержня скорость распухания составляла 5-7% на каждый процент выгорания. Использование изделий с низкой плотностью, до 83%, резко снижает скорость распухания.
Растрескивание – обусловлено термическими напряжениями, возникающими в результате высокого градиента температур по сечению таблетки. Как правило, линии растрескивания проходят в радиальном направлении, рис.3, но иногда расположены и по окружности. Часто растрескивание сопровождается раскалыванием таблеток.
Рис.3. Растрескивание таблеток UO2 обусловленное термическим напряжением.
Стехиометрический UO2, плотность 9,3-10,1 г/см3, обогащение 5%, выгорание 1360-5520 МВт.сутки/т U. Температура в центре 830-1150°С.
По данным электронной микроскопии после облучения резко снижается прочность по границам зерен.
Рост зерен при высокотемпературном облучении сопровождается образованием столбчатых кристаллов, охватывающих до 70% всей площади поперечного сечения таблетки, рис.1. Нижний предел отчетливого роста кристаллов - 1500°С. В таблетках из нестехиометрического UO2 рост кристаллов больше, чем в таблетках из стехиометрического UO2.
Образование центрального канала. В центральной зоне цилиндрических таблеток с наивысшей температурой происходит образование полости, рис. 1. Процесс образования полости облегчается, когда температура достигает температуры плавления. Образование полости связывают с перемещением пустот, направленным к центру, во время роста зерен. При наличии температурного градиента происходит испарение материала с более горячей поверхности поры и конденсация на более холодной. Таким образом, пора продвигается к центральной, более горячей зоне облучаемого стержня.
Другим объяснением образования центральной полости называют усадку, сопровождающую кристаллизацию расплавленной зоны. В начале облучения стержня его сердцевина расплавляется в радиусе, обусловленном величиной теплонапряженности и теплопроводностью материала. В прилегающей зоне под влиянием высокой температуры и ее больших градиентов происходит быстрая миграция пор и образование столбчатой структуры. Такое изменение в структуре приводит к повышению теплопроводности и уменьшению температуры в центральной зоне. Расплавленный материал твердеет. При этом столбчатая структура постепенно прорастает к центру. В пользу такого механизма свидетельствует тот факт, что полость обнаруживается в образцах даже при непродолжительном облучении.
Спекание под облучением. При облучении свободно засыпанного или уплотненного в оболочке, но не спеченного UO2происходит интенсивное спекание частиц уже при 900°С. В таких образцах, так же как в спеченной таблетке наблюдаются радиальные трещины, рост зерен и образование центральной полости, рис.4.
Рис.4. Облученный рыхлый порошок UO2. Стехиометрический UO2, обогащение 3,33%, плотность 7,8 г/см3, выгорание 4100 МВт сутки/т U, Т max = 1200°С.
Газовыделение. Образующиеся газообразные продукты деления частично удерживаются в решетке UO2, а частично выделяются в зазоры между сердечником и оболочкой твэла, или в специально предусматриваемые объемы внутри твэла для сбора газов.
Газовыделение в зазоры, повышая давление в твэлах, создает опасность разрушения оболочки и выхода радиоактивных газов в теплоноситель. Изменяется состав газа в зазоре, если при изготовлении твэлов их заполняли гелием, имеющим наиболее благоприятный коэффициент теплопроводности. Ухудшается теплопередача между топливом и оболочкой, что приводит к повышению температуры горючего.
Объем выделяющихся газов зависит от температуры работы твэла, степени выгорания, плотности UO2. При облучении до температуры 1650°С газообразные продукты составляют от долей процента до нескольких процентов. При повышении температуры газовыделение резко возрастает и достигает 60% и более. Установлены следующие качественные выводы, связанные с газовыделением:
из образцов, близких по плотности, но изготовленных различными методами, при равной степени облучения выделяется различное количество осколочных газов;
газовыделение прямо пропорционально доле объема горючего при работе выше 1650°С, и незначительно при более низких температурах;
газовыделение возрастает с увеличением выгорания горючего;
для диоксида урана нестехиометрического состава газовыделение больше, чем для диоксида урана стехиометрического состава.
11.3. Изменение структуры UO2, связанные с выделением продуктов деления.
Продукты деления по их состоянию и воздействию на топливный диоксидный сердечнык обычно разделяют на пять основных групп:
Химическое состояние продуктов деления зависит от условий облучения, тепловых нагрузок, температурного градиента, глубины выгорания, кислородного потенциала внутритвэльной среды. От состояния, в котором находятся продукты деления в топливе, зависит скорость его распухания. Содержание продуктов деления в урановом и плутониеволм топливе при глубине выгорания 1% тяжелых атомов представлено в табл.1.