Весной 1856 года Вундт отправился в Берлин к И. Мюллеру, чтобы изучать физиологию под руководством человека, считавшегося "отцом экспериментальной физиологии". Там он обнаружил, что характер науки в Берлине отличается от преподавания ее в университетах южной Германии. В Гейдельберге наука была слишком практична для его академического темперамента. В Берлине он встретил лучшие умы. Помимо И. Мюллера, большое влияние на него оказал Э. Дюбуа-Реймон, стимулировавший его интерес к экспериментальным исследованиям.
В конце 1856 года Вундт вернулся в Гейдельберг. Здесь он защитил диссертацию по медицине, получил докторскую степень, и с 1857 по 1864 годы читал лекции. В это же время он работал лаборантом у Германа фон Гельмгольца, который перешел работать из Боннского университета в Гейдельбергский. Дружественных отношений между ними не сложилось, возможно, в силу различия темпераментов. Тем не менее, их сотрудничество продолжалось 13 лет, пока в 1871 году Гельмгольц не переехал в Берлин.
В 1856-1857 годах Вундт опубликовал три статьи (чисто физиологического содержания), а в 1858 году — свою первую книгу "Очерки по изучению мускульного движения". В это время его интересы были еще сосредоточены на проблемах физиологии, хотя психологические идеи занимали все больше и больше.
Еще в 1858 году Вундт опубликовал первую часть "Очерков по теории чувственного восприятия". "Очерки" выходили частями на протяжении четырех лет. А в 1862 году книга "К теории чувственного восприятия" была опубликована полностью. Здесь, по существу, была изложена программа, в которой Вундт подразделял психологию на три основных направления: экспериментальная психология, этническая психология и научная метафизика.
В 1863 году была опубликована очень важная работа — "Лекции о душе человека и животных". Она содержала введение ко многим проблемам экспериментальной психологии, разработка которых продолжалась долгие годы.
В дальнейшем Вундту наскучило быть лектором, и он отказался от этой работы. В 1864 году он получил должность адъюнкт-профессора и остался в Гейдельберге еще на 10 лет.
В 1867 году Вундт начал читать лекционный курс по физиологической психологии, который фактически положил начало науке под таким же названием. Полное изложение его концепции было дано в книге "Основания физиологической психологии" (в 2-х ч., 1873—1874). При жизни Вундта эта книга переиздавалась шесть раз.
Вундт прорабртал в Гейдельберге до 1874 года. Здесь окончательно оформились его научные интересы. Теперь приоритетным направлением для него выступала психология. В ходе занятий физиологией Вундт задумывается о психологии как самостоятельной экспериментальной науке.
В 1874 году Вундт получил приглашение на кафедру индуктивной философии в Цюрих. Гельмгольц дал ему рекомендацию, в которой подчеркивал, что философия должна опираться на естественные науки.
Однако в Цюрихе Вундт проработал недолго, всего лишь год.