Центральная полость;

При низкотемпературном облучении, до 870°С, дозой до 2^.10²² делений/см³ заметного изменения в структуре спеченного UO₂ не наблюдалось.

Облучение уплотненных, но не спеченных порошков UO₂ в твэлах при температурах 300-400°С приводило к спеканию материала.

Размерная стабильность UO₂ зависит от температуры в центре сердечника. Если температура в центре сердечников ниже температуры плавления UO₂, то возможны высокие степени выгорания ядерного топлива на основе UO₂, без заметного распухания и нарушения геометрических размеров.

При испытаниях опытных образцов в реакторных петлях, при выгорании 127 000 Мвт ^. сутки / т U (~ 15,5 ат.%) увеличение в объеме составляло не более 8%. Верхняя граница скорости распухания до уровня ~ 9 ат.% составляла 0,33% на 1% выгорания. При более высоком выгорании скорость распухания составляла 0,7% на 1 % выгорания.

Значительное снижение распухания достигается при снижении плотности используемого UO₂ до 81%. Приведенные величины распухания невелики и свидетельствуют о высокой размерной стабильности керамического диоксида урана, по сравнению с металлическими сплавами урана.

В условиях, когда температура в центре сердечника превышает температуру плавления, объемное распухание возрастает. При расплавлении до 70% поперечного сечения стержня скорость распухания составляла 5-7% на каждый процент выгорания. Использование изделий с низкой плотностью, до 83%, резко снижает скорость распухания.

Растрескивание – обусловлено термическими напряжениями, возникающими в результате высокого градиента температур по сечению таблетки. Как правило, линии растрескивания проходят в радиальном направлении, рис.3, но иногда расположены и по окружности. Часто растрескивание сопровождается раскалыванием таблеток.

Рис.3. Растрескивание таблеток UO₂ обусловленное термическим напряжением.

Стехиометрический UO₂, плотность 9,3-10,1 г/см³, обогащение 5%, выгорание 1360-5520 МВт.сутки/т U. Температура в центре 830-1150°С.

По данным электронной микроскопии после облучения резко снижается прочность по границам зерен.

Рост зерен при высокотемпературном облучении сопровождается образованием столбчатых кристаллов, охватывающих до 70% всей площади поперечного сечения таблетки, рис.1. Нижний предел отчетливого роста кристаллов - 1500°С. В таблетках из нестехиометрического UO₂ рост кристаллов больше, чем в таблетках из стехиометрического UO₂.

Образование центрального канала. В центральной зоне цилиндрических таблеток с наивысшей температурой происходит образование полости, рис. 1. Процесс образования полости облегчается, когда температура достигает температуры плавления. Образование полости связывают с перемещением пустот, направленным к центру, во время роста зерен. При наличии температурного градиента происходит испарение материала с более горячей поверхности поры и конденсация на более холодной. Таким образом, пора продвигается к центральной, более горячей зоне облучаемого стержня.

Другим объяснением образования центральной полости называют усадку, сопровождающую кристаллизацию расплавленной зоны. В начале облучения стержня его сердцевина расплавляется в радиусе, обусловленном величиной теплонапряженности и теплопроводностью материала. В прилегающей зоне под влиянием высокой температуры и ее больших градиентов происходит быстрая миграция пор и образование столбчатой структуры. Такое изменение в структуре приводит к повышению теплопроводности и уменьшению температуры в центральной зоне. Расплавленный материал твердеет. При этом столбчатая структура постепенно прорастает к центру. В пользу такого механизма свидетельствует тот факт, что полость обнаруживается в образцах даже при непродолжительном облучении.

Спекание под облучением. При облучении свободно засыпанного или уплотненного в оболочке, но не спеченного UO₂происходит интенсивное спекание частиц уже при 900°С. В таких образцах, так же как в спеченной таблетке наблюдаются радиальные трещины, рост зерен и образование центральной полости, рис.4.

Рис.4. Облученный рыхлый порошок UO₂. Стехиометрический UO₂, обогащение 3,33%, плотность 7,8 г/см3, выгорание 4100 МВт сутки/т U, Т max = 1200°С.

Газовыделение. Образующиеся газообразные продукты деления частично удерживаются в решетке UO₂, а частично выделяются в зазоры между сердечником и оболочкой твэла, или в специально предусматриваемые объемы внутри твэла для сбора газов.

Газовыделение в зазоры, повышая давление в твэлах, создает опасность разрушения оболочки и выхода радиоактивных газов в теплоноситель. Изменяется состав газа в зазоре, если при изготовлении твэлов их заполняли гелием, имеющим наиболее благоприятный коэффициент теплопроводности. Ухудшается теплопередача между топливом и оболочкой, что приводит к повышению температуры горючего.

Объем выделяющихся газов зависит от температуры работы твэла, степени выгорания, плотности UO₂. При облучении до температуры 1650°С газообразные продукты составляют от долей процента до нескольких процентов. При повышении температуры газовыделение резко возрастает и достигает 60% и более. Установлены следующие качественные выводы, связанные с газовыделением:

­ из образцов, близких по плотности, но изготовленных различными методами, при равной степени облучения выделяется различное количество осколочных газов;

­ газовыделение прямо пропорционально доле объема горючего при работе выше 1650°С, и незначительно при более низких температурах;

­ газовыделение возрастает с увеличением выгорания горючего;

­ для диоксида урана нестехиометрического состава газовыделение больше, чем для диоксида урана стехиометрического состава.

11.3. Изменение структуры UO₂, связанные с выделением продуктов деления.

Продукты деления по их состоянию и воздействию на топливный диоксидный сердечнык обычно разделяют на пять основных групп:

1. газообразные и летучие продукты:Kr, Xe, Br, I, Rb, Cd, Sb, Cs;
2. продукты, выделяющиеся в топливном сердечнике в виде металлических фаз: Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag, Cd, In, Sn, Sb, Te;
3. продукты, выделяющиеся в виде оксидных фаз: Rb, Cs, Ba, Zr, Sr, Nb, Mo, Te;
4. продукты, растворимые в топливной матрице: Sr, Zr, Nb;
5. редкоземельные элементы: Y, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu;

Химическое состояние продуктов деления зависит от условий облучения, тепловых нагрузок, температурного градиента, глубины выгорания, кислородного потенциала внутритвэльной среды. От состояния, в котором находятся продукты деления в топливе, зависит скорость его распухания. Содержание продуктов деления в урановом и плутониеволм топливе при глубине выгорания 1% тяжелых атомов представлено в табл.1.