Вплив вологості та температури на міграцію радіонуклідів в профілі ґрунту

Міграція радіонуклідів, які знаходяться в ґрунті, приводить до їх перерозподілу по глибині ґрунту і в горизонтальному направленні, сприяє попаданню їх у рослини, ґрунтові води, водойми. Сили, які викликають міграцію радіонуклідів у ґрунтах в природних умовах, дуже різні по своїй природі й степені дії на міграцію. До них відносяться:

● фільтрація атмосферних опадів в глиб ґрунту;

● капілярний підтік вологи до поверхні в результаті випаровування;

● термопереніс вологи під дією градієнта температури;

● переміщення води по поверхні ґрунту;

● дифузія вільних і адсорбованих іонів;

● переніс на мігруючих колоїдних частинках;

● переніс по кореневих системах рослин;

● риюча діяльність ґрунтових тварин;

● господарська діяльність людини.

Природні фактори пов’язані з переносом внутрішньо-ґрунтової вологи, а саме — фільтраційний і капілярний струмені та термовологий переніс можна замінити одним сумарним рівнодіючим струменем. Його напрямок і величина залежить від пори року, часу доби, початкових умов і властивостей ґрунту. Перечисленні фактори не є рівнозначними, так як інтенсивність і час їх діяльності різні і, крім того, залежать від конкретних умов. Наприклад, переніс радіонуклідів, адсорбованих на колоїдних частинках, грає малу роль у вертикальній міграції радіонуклідів у більшості ґрунтів, оскільки переміщення колоїдних частин – процес більш повільний, ніж переміщення радіонуклідів в іонній формі. Однак при випаданні великої кількості опадів на поверхню сухого ґрунту, покритого тріщинами, змив у тріщини частинок ґрунту з адсорбованими на них радіонуклідами може визвати помітний перерозподіл по ґрунтовому профілю. Тому зрозуміло, що при вивченні міграції у природних умовах краще розглядати тільки головні з даних факторів і найбільш звичайні умови.

Природні фактори, зв’язані з переміщенням ґрунтової вологи: фільтраційний потік, капілярний потік і термовологий переніс можна розглядати як однакові фактори, оскільки, дія переміщення вологи на ⁹⁰Sr у ґрунті у всіх трьох випадках одне і теж саме. Воно зводиться до актів, що послідовно повторюються: переніс Sr²⁺ разом з ґрунтовим розчином, адсорбція на поверхні ґрунтових частинок, десорбція з переходом назад у ґрунтовий розчин. Різниця між видами потоку укладається лише в тих силах, які викликають потік і напрямлені переміщення вологи. Ці три потоки ґрунтової вологи можна замінити середнім сумарним потоком. Його напрямок і величина залежать від пори року, погодних умов і якостей ґрунту. В жаркі сухі дні літа, коли переважає капілярний потік вологи до поверхні, сумарний потік напрямлений догори. Після сильних опадів переважає фільтруючий стік і сумарний потік направлений униз.

З перемінним із часом сумарним потоком мати справу погано в результаті багатьох причин, а саме у зв’язку з великими труднощами його вимірювання. Тому спостерігаючи протягом довгого проміжку часу (років) є зміст рахувати потік у середньому сталим на проміжку сезону, року чи декількох років. Оскільки вертикальна міграція ⁹⁰Sr – достатньо повільний процес, це не вносить помітної помилки в результат.

Величина й напрямок середнього сумарного потоку вологи залежить тільки від типу водного режиму ґрунту. У ґрунтах із промивним водним режимом середній сумарний потік напрямлений униз, а в ґрунтах з іншим режимом – уверх. А також є значна група ґрунтів, для яких середній сумарний потік, близький до нуля, так як кількість профільтрованої протягом року вологи скомпенсована тією, яка піднялась до поверхні в результаті капілярного потоку і термовологого переносу.

Близький по змісту до середнього сумарного потоку вологи відношення річного випаду дощу і річного випаровування. Воно

використовується як показник кліматичного змочування ґрунтів в різних грунтово кліматичних зонах .

Різниця між цими величинами є в розмірності (перша має розмірність см/с, друга – безрозмірна величина), а також в тому, що середній сумарний потік різний на різній глибині, тоді як відношення опадів до їх випаровування характеризує ґрунтовий профіль в загальному.

Величина середньорічних потоків ґрунтової вологи невелика. Інтервал кількості опадів 100 – 600 мм/рік типовий для значної частини території. Із цього числа потрібно вичислити кількість поверхневого стоку і випаровування з поверхні ґрунту і рослинності. В результаті найбільш характерні середньорічні потоки можна рахувати в інтервалі 10^-8 – 10^-6 см/с.

Швидкість конвекційного переносу ⁹⁰Sr ґрунтовою вологою ще менша в результаті його адсорбції твердої фази: не адсорбований ⁹⁰Sr складає не більше 1 – 10% загального вмісту радіонуклідів у ґрунті. Враховуючи в першому припущенні, що швидкість конвекційного переносу V рівна:

V = v/ß*K₀ (1.17)

де

v – середня швидкість потоку ґрунтової вологи,

ß = 1 г/см³ - густина ґрунтового розчину,

К₀ ~ 10см³ /г – коефіцієнт розміщення.

В результаті отримуємо за рік ⁹⁰Sr зміщується на 0.03 – 3 см.

Поряд N конвекційним переносом ґрунтової вологи в міграції ⁹⁰Sr велику роль відіграє дифузія як фактор, безпосередньо викликаючий переміщення не тільки, які знаходяться в розчині, але адсорбованих іонів. Звичайно, відносна роль дифузії буде різною у випадках різних ґрунтів і різних кліматичних умов. Але вважають, що вона буде тим більшою, чим більша доля ⁹⁰Sr від загального його числа в ґрунті, яка знаходиться в адсорбованому вигляді і чим менша середня швидкість потоку ґрунтової вологи.

Щоб охарактеризувати наслідки дифузійної міграції, можна представити середнє зміщення, дифундуючих іонів Х:

Х = (2/П^1/2) (D(t))^1/2 (1.18)

На відстані, більше, ніж Х, за час t попадає 42.5% від загальної кількості іонів. Коефіцієнт дифузії ⁹⁰Sr в ґрунті при нормальних умовах дорівнює 10^-8 – 10^-7 см²/с. Звідси середнє зміщення складає 0.5 – 2 см/рік.

Відмітимо різниці в характері дії двох факторів: конвекційного переносу з потоком вологи і дифузії. Якщо в початковий момент ⁹⁰Sr знаходиться в дуже тонкому шарі ґрунту і в процесі міграції із зовні не поступає, то перший з факторів приводить до переміщення зони знаходження ⁹⁰Sr зі зміщенням максимуму концентрації нукліда в глибину

ґрунту. Другий фактор викликає розширення зони знаходження ⁹⁰Sr з одночасним зменшенням величини максимуму концентрації.

Перенесення ⁹⁰Sr по корінних системах рослин також вносить вклад в міграцію радіонукліда. Значення цього фактору залежить від глибини розміщення і густини коренів у ґрунті. Оскільки адсорбційна здатність коренів в розрахунку на одиницю їх об’єму менша від адсорбційної здатності ґрунту, то в умовах, коли сумарний об’єм коренів складає незначну долю від всього об’єму коренів, які знаходяться в даному слою ґрунту, вклад корінного переносу невеликий.

В тих випадках, коли роль корінного переносу в міграції є помітною, дія цього фактора по своїх наслідках аналогічна дії двох попередніх факторів: конвекційного переносу з потоком вологи і дифузії. Дійсно, при ареальному доступі радіонуклідів на поверхню ґрунту корінний перенос, як і два інших фактори, призводить до розмиття зони початкового знаходження радіонукліда і в результаті цього – до його проникнення в глибину ґрунту. Переніс, напрямлений з глибини ґрунту до поверхні можна не враховувати, так як він викликає перенос малої кількості радіонуклідів із шарів, де його кількість мала, в горизонти, де концентрація його велика, що практично не відображається на загальній картині міграції. [12]

На відміну від біогенних процесів (корінний перенос і переміщення ґрунтовими тваринами) переміщення з ґрунтовою вологою дифузія піддаються достатньо точному математичному опису. Тому, враховуючи схожість в характері наслідків процесів, можна розглядати головні процеси конвекційного переносу ⁹⁰Sr з ґрунтовою вологою і іонною дифузією ⁹⁰Sr. Вертикальна міграція ⁹⁰Sr з підвищенням рівня ґрунтової вологи, що пов'язано з його можливістю в великих кількостях переходити в фільтруючу гравітаційну воду. Наявність потоку гравітаційної води не приводить до збільшення темпів вертикальної міграції ¹³⁷Cs, так як при десорбції він залишається переважно в тій категорії ґрунтової вологи, яка утримується ґрунтовими частинками з допомогою капілярно-сорбційних сил.

Експериментально було показано, що з підвищенням зволоження ґрунту загальний вміст радіонуклідів в рідкій фазі збільшується, внаслідок чого збільшується їх рухливість в системі грунт-розчин. При цьому в умовах надмірного зволоження рухливість таких радіонуклідів, як ⁹⁰Sr і ¹³⁷Cs, в значній степені вирівнюються. [13]

Існує припущення, що сезонні перепади ґрунтової вологи в звичайних умовах виступають одною з причин перепаду темпів вертикальної міграції досліджуваних радіонуклідів в ґрунті.

Більшість експериментальних робіт, що вивчають поведінку радіоізотопів в системі ґрунт – розчин проводиться з ґрунтовими суспензіями. Результати таких досліджень сприяють розумінню первинних фізико-хімічних механізмів, що лежать в основі процесів мікро кількостей хімічних елементів в ґрунтах з ґрунтовими розчинами і надходження їх у рослини через кореневу систему. За останні роки з’явились дані, які свідчать, що кількісні характеристики переходу деяких радіоізотопів в розчин у вологих ґрунтах суттєво інші, ніж в ґрунтових суспензіях. При сильному зволоженні відносна рухливість Cs в системі ґрунт - розчин виявляється вище рухливості Sr або приблизно такою ж, а при малому зволоженні, навпаки, Sr проявляє значно більшу рухливість. Існують дані, які показують, що параметри вертикальної міграції цих радіоізотопів в ґрунтах природних біогеоценозів часто є дуже близькими . [14]

 

Температура здатна змінювати напрямок сумарної міграції радіонукліду. Зі збільшенням температури міграція стає інтенсивнішою. Коефіцієнт дифузії знаходиться в прямій залежності від вологості ґрунту, її температури і щільності, а в зворотній – від частки фізичної глини, ємності і вмісту гумусу.

 

РОЗДІЛ ІІ МЕТОДИКА ДОСЛІДЖЕННЯ ТА РОЗРАХУНКІВ

2.1. Методика відбору проб вертикального зрізу шару ґрунту

 

Різні шари ґрунту забруднені по-різному. Для дослідження зміни забрудненості з глибиною використовується метод пошарового зняття ґрунту, дослідження проводяться кожного року на одному і тому самому місці. Послідовність роботи така: вибирається прямокутна ділянці грунту, яка має площу 300 см², або квадрат із стороною 15*20 см. Уздовж однієї сторони викопується яма та робиться зріз вертикальною площиною вздовж сторони. Висота такої стінки до 30 см, оскільки як показали попередні дослідження, на глибині понад 30 см рівень забруднення наближається до фонового, що зумовлено повільною міграцією радіонукліда. Після цього проводиться зняття шарів товщиною 1 см один за одним. Контролюється глибина занурення вздовж кожної із трьох сторін. Потім відібрані проби поміщаються в поліетиленові пакети, які попередньо нумеруються, зокрема вказується місце відбору проби, дату відбору та номер шару. Потім проби доставляються до лабораторії прикладної гама спектроскопії [12, 14].

Питомі активності радіоцезію в пробах ґрунтів були досліджені на гамма – спектрометрі, зібраному на базі спектрометричного комплексу СУ – 01Ф с напівпровідниковим Ge(Li) – детектором із чутливістю реєстрації 100 мм² для другої лінії випромінювання ⁶⁰Co. Екранування детектора від зовнішнього гамма – випромінювання виконували за допомогою шару свинцю товщиною 100 мм.

2.2. Методика розрахунків

Розрахунки здійснювалися за наступним алгоритмом:

1) Процес переміщення розглядається як дискретний за часом і по координаті. Вважається, що час міграції складається з окремих елементарних проміжків (кроки за часом), а ґрунтовий профіль – з елементарних прошарків (кроки по координаті).

2) Визначається зміна густини ґрунту з глибиною ρ(h_i) = m(h_i)/V, для кожного року та усереднюється по роках отримані криві для трьох типів ґрунтів, тут m(h_i)–маса проби, V=S×h, S– площа відбору проби, h=0,01 м. – товщина досліджуваного шару ґрунту

3) З результатів вимірювання питомої активності і розрахунку густини ґрунту розраховуються об’ємна активність радіоцезію A_v=A_m ×ρ_i величини щільності забруднення в Бк/(м²×см). A_vⁱ=0,01*A_mⁱρⁱ, де A_vⁱ– об’ємна активність i–го шару ґрунту; A_mⁱ –– питома активність (у Бк/кг), ρⁱ – густина i–го шару ґрунту (у кг/м³). Із щільності забруднення радіонуклідом кожного прошарку вертикального зрізу знаходиться сумарна активність всієї вертикалі A_сум=f(t) для кожного наступного року.

4) Здійснюється перехід від кількісних значень щільності забруднення A_vⁱ до імовірнісних p_i шляхом перерахунку за формулою: p_i= A_vⁱ/A_сум.

5) Знаходиться положення “центра мас” вертикального профілю радіоцезію за формулою й будується залежність .

6) Усереднюється значення положення центра мас прямою лінією, тангенс кута нахилу якої має зміст лінійної швидкості направленого переносу w.

7) Проводиться усереднення й диференціювання залежності A_vⁱ=f(h); з результатів диференціювання знаходиться ділянка найбільшого зменшення щільності забруднення; до цієї ділянки проводиться дотична до залежності A_vⁱ=f(h), тангенс кута нахилу якої буде свідчити про градієнт концентрації радіонукліда для кожного наступного року .

8) Тангенс кута нахилу усередненої прямої, що апроксимує залежності , дає значення коефіцієнтам квазідифузії D.

9) Ступінь впливу середньорічної температури та режиму зволоження на міграцію ¹³⁷Cs у різних типах ґрунту, визначаємо за допомогою коефіцієнта кореляції – r_xy = cov (X,Y)/( σ_x σ_y). В якості Х обрано радіонуклід, а в якості Y виступає середньорічна температура повітря чи середньорічна кількість опадів.